液晶太赫茲光子學(xué)研究進(jìn)展

液晶（liquid crystal， LC）態(tài)是一種介于各向同性液態(tài)和固態(tài)（晶體）之間的中間態(tài)。液晶分子短程無(wú)序，但仍保持一定的長(zhǎng)程（指向）有序，使其兼具液體的流動(dòng)性和晶體的介電/光學(xué)各向異性。液晶技術(shù)在可見光波段，尤其顯示領(lǐng)域大放光彩［1-2］，從微波到紫外也大有可為［3-4］。液晶器件已逐漸成為制備低成本、高效率、動(dòng)態(tài)可調(diào)光子學(xué)器件的典范［5-6］。

太赫茲（terahertz， THz）波泛指頻率在0.1~10 THz范圍內(nèi)的電磁波，介于微波和紅外之間。由于THz波具有時(shí)空相干性好、光子能量低、通信容量大和穿透性高等特點(diǎn)，使得THz技術(shù)在生物醫(yī)學(xué)、通信傳感、無(wú)損檢測(cè)和成像等領(lǐng)域具有不可替代的應(yīng)用潛力［7-10］。但要推動(dòng)THz技術(shù)的廣泛應(yīng)用，從組成THz系統(tǒng)的源、中間器件到THz探測(cè)器，在小型化、低成本、靈活可調(diào)等方面仍都面臨很大挑戰(zhàn)。液晶THz光子學(xué)技術(shù)被認(rèn)為是一種較為有效的策略來(lái)解決這些挑戰(zhàn)。本文總結(jié)了近年來(lái)基于液晶的THz源、THz可調(diào)光子學(xué)器件和THz探測(cè)器的研究進(jìn)展，并對(duì)未來(lái)液晶THz光子學(xué)的發(fā)展進(jìn)行簡(jiǎn)要探討。

2 基于液晶的THz源研究現(xiàn)狀

THz輻射源是THz科學(xué)與技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵。傳統(tǒng)的THz輻射源通常存在材料昂貴、體積龐大、系統(tǒng)復(fù)雜等缺點(diǎn)，同時(shí)對(duì)THz輻射的帶寬和偏振等光學(xué)參量調(diào)控受限。高效、靈活、寬頻的THz波產(chǎn)生及調(diào)控是THz源的重要研究方向。飛秒激光具有極短脈寬、極高峰值功率和超寬頻譜等特性，基于飛秒激光產(chǎn)生的THz輻射具有寬頻、室溫工作、波長(zhǎng)可調(diào)諧等優(yōu)點(diǎn)。固體、液體和氣體等均能基于飛秒激光產(chǎn)生THz輻射［11-16］，而介于固態(tài)和液態(tài)之間的液晶產(chǎn)生THz波的相關(guān)研究遲遲未見報(bào)道。液晶態(tài)與THz電磁波譜如圖1所示。液晶以其獨(dú)特的物理和光學(xué)性質(zhì)在非線性光學(xué)領(lǐng)域占有重要地位。幾乎所有光學(xué)非線性現(xiàn)象都已在液晶中觀測(cè)到，如自相位調(diào)制、超快光開關(guān)和空間光孤子等［17］。分子結(jié)構(gòu)無(wú)對(duì)稱中心的液晶材料本身易具有較高的非線性系數(shù)，液晶經(jīng)過(guò)取向后，其非線性系數(shù)比沒有取向的一般大5倍以上［18］。但關(guān)于液晶二階非線性效應(yīng)的報(bào)道并不多。王再江等人報(bào)道了5CB液晶在電場(chǎng)誘導(dǎo)下實(shí)現(xiàn)相位匹配且產(chǎn)生二次諧波，并測(cè)定其非線性系數(shù)張量［19］。2007年，Andy等人研究了液晶聚合物中二次諧波的產(chǎn)生［20］。關(guān)于飛秒激光和液晶相互作用的研究還不多。2021年，我們首次報(bào)道了利用飛秒激光激勵(lì)一種液晶材料，實(shí)現(xiàn)了橢圓偏振態(tài)的寬頻THz輻射現(xiàn)象［21］。

圖1  液晶態(tài)與THz電磁波譜示意圖

Fig.1  Schematic diagram of THz electromagnetic spectra and LC mesophases

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實(shí)驗(yàn)裝置如圖2（a）所示，泵浦源使用中心波長(zhǎng)為800 nm，脈寬100 fs，重復(fù)頻率為1 kHz的鈦藍(lán)寶石飛秒激光器。入射的飛秒激光經(jīng)分束器（BS）分為泵浦光束和探測(cè)光束。泵浦光束通過(guò)焦距為50 mm的透鏡作用在液晶盒產(chǎn)生THz輻射。此時(shí)液晶盒位于焦點(diǎn)前，處于離焦位置，液晶上的光斑直徑約為2 mm。THz輻射由一組有效焦距為50.8 mm（2 in）的離軸拋物面反射鏡（OAPM）收集并準(zhǔn)直，黑色聚乙烯薄膜作濾光片用以阻擋剩余的泵浦激光。THz偏振片P1、P2用于探測(cè)THz波的偏振態(tài)。通過(guò)電光采樣法探測(cè)所產(chǎn)生的THz電場(chǎng)，線偏振的探測(cè)光束經(jīng)透鏡與產(chǎn)生的THz波一起會(huì)聚到1 mm厚度、<110>取向的ZnTe上，THz波誘導(dǎo)電光晶體ZnTe的折射率發(fā)生改變，探測(cè)光束的偏振態(tài)從線偏振變?yōu)闄E圓偏振，通過(guò)光電探測(cè)器（PD）測(cè)量探測(cè)光束的橢偏度，從而確定THz波的電場(chǎng)強(qiáng)度。液晶盒由兩片平行的熔融SiO2基板作為襯底，通過(guò)框膠結(jié)合構(gòu)成，盒厚由180 μm的Mylar膜控制，盒內(nèi)灌入一種向列型混合液晶NJU-LDn-4，2個(gè)襯底都旋涂有偶氮染料SD1作為光控取向?qū)?。?duì)液晶進(jìn)行初始取向，其指向矢與y軸成45°夾角，平行于襯底均勻排列。該液晶混晶材料包含大量高度共軛的棒狀分子，具有較長(zhǎng)的Π共軛電子結(jié)構(gòu)，可實(shí)現(xiàn)相對(duì)較大的液晶非線性效應(yīng)。在0.4~1.6 THz范圍內(nèi)平均雙折射為0.306，且吸收損耗較低，沒有尖銳的吸收峰，產(chǎn)生的THz光譜不會(huì)出現(xiàn)明顯的吸收線［22］。

圖2  （a）飛秒激光激勵(lì)液晶產(chǎn)生THz的實(shí)驗(yàn)裝置圖，框圖為液晶盒構(gòu)成；（b）飛秒激光偏振方向與液晶指向矢不同夾角下產(chǎn)生的THz輻射時(shí)域波形圖和（c）相應(yīng)的THz頻譜［21］。BS：分束鏡；OAPM：離軸拋物面反射鏡；QWP：1/4波片；WP：Wollaston棱鏡；PD：光電探測(cè)器。

Fig.2  （a） Experimental setup of THz generation induced by femtosecond laser in LC， the block diagram is LC cell； （b） Temporal THz waveforms of the THz emission from the LC cell with different θ and （c） corresponding Fourier-transformed spectra ［21］.BS： beam splitter； OAPM： off-axis parabolic mirror； QWP： quarter wave plate； WP： Wollaston prism； PD： photo detector.

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旋轉(zhuǎn)液晶盒改變飛秒激光偏振方向與液晶指向矢夾角，探測(cè)到的THz輻射時(shí)域波形圖如圖2（b）所示，此時(shí)泵浦光功率為30 mW。在初始位置，液晶指向矢與泵浦光偏振夾角為45°時(shí)，產(chǎn)生的THz脈沖如黑色曲線所示。將液晶盒旋轉(zhuǎn)45°，使液晶指向矢與泵浦光偏振方向平行（θ=0°），此時(shí)產(chǎn)生的THz波電場(chǎng)強(qiáng)度大于θ=45°時(shí)的THz波，如紅色曲線所示。當(dāng)液晶指向矢垂直于泵浦光偏振方向（θ=90°），沒有明顯的THz輻射。相應(yīng)的THz頻譜如圖2（c）所示，θ=45°時(shí)，液晶產(chǎn)生的寬頻THz輻射中心頻率在1.2 THz附近；當(dāng)θ=0°時(shí)，產(chǎn)生的THz波強(qiáng)度更大，頻譜更寬，且中心頻率右移至1.4 THz處。觀測(cè)到的光譜差異可能與飛秒激光誘導(dǎo)的指向矢重新定向和相位匹配有關(guān)，指向矢重定向會(huì)改變液晶等效二階非線性極化率。

以不同功率的泵浦光束入射到液晶盒上，產(chǎn)生的時(shí)域波形如圖3（a）所示。泵浦功率為10 mW時(shí)，產(chǎn)生的THz波太弱，難以觀測(cè)；當(dāng)泵浦功率增大到15 mW時(shí)，探測(cè)到的THz波形已比較明顯，THz電場(chǎng)強(qiáng)度隨泵浦功率的增強(qiáng)而增大。30 mW的泵浦功率產(chǎn)生的THz峰值電場(chǎng)強(qiáng)度約為15 mW時(shí)的5倍；泵浦功率達(dá)到30 mW以上時(shí)，THz電場(chǎng)強(qiáng)度增長(zhǎng)減緩，35 mW對(duì)應(yīng)的THz波的脈沖半寬度約為0.4 ps。強(qiáng)激光脈沖激發(fā)空氣等離子體也可以輻射出THz波，為了證明THz波是由于液晶產(chǎn)生的，我們使用相同功率的飛秒激光分別激發(fā)玻璃襯底、空液晶盒，相同液晶層厚度、平行取向的液晶E7，都沒有產(chǎn)生THz輻射。經(jīng)計(jì)算，實(shí)驗(yàn)中的飛秒激光脈沖功率密度不足以激發(fā)空氣等離子體產(chǎn)生THz輻射：功率35 mW、光斑直徑2 mm、脈沖寬度100 fs、重復(fù)頻率1 kHz的飛秒激光峰值功率密度為1.11×1010 W/cm2，而空氣電離的閾值［15-16］約為1.5×1014 W/cm2。進(jìn)一步探究了THz峰值電場(chǎng)強(qiáng)度與泵浦功率的關(guān)系，如圖3（b）所示，點(diǎn)表示實(shí)際測(cè)量的數(shù)據(jù)，線條為擬合曲線。可探測(cè)到THz輻射場(chǎng)的泵浦激光能量密度閾值約為0.3 mJ/cm2，THz波飽和強(qiáng)度約為0.15 V/cm，液晶的損傷閾值約為1.2 mJ/cm2。曲線虛線部分為偏離趨勢(shì)。我們認(rèn)為，在泵浦能量密度低區(qū)，是噪聲的影響；而在高區(qū)，主要與雙光子吸收和液晶較低的損傷閾值有關(guān)。THz電場(chǎng)強(qiáng)度與泵浦激光能量密度呈明顯的線性關(guān)系，與其他晶體基于光整流效應(yīng)產(chǎn)生THz波的規(guī)律一致，初步判斷飛秒激光激發(fā)液晶是基于光整流效應(yīng)產(chǎn)生THz輻射。

圖3  THz輻射和偏振特性。（a）THz時(shí)域波形圖［21］；（b）THz電場(chǎng)強(qiáng)度峰值和歸一化能量與泵浦光能量密度的關(guān)系［21］；（c）THz波時(shí)域三維軌跡圖；（d）THz波的橢圓率。

Fig.3  The THz radiation and polarization properties. （a） Normalized THz waveforms with different pump powers［21］； （b） THz peak electric field and energy from LC as a function of the pump fluence［21］； （c） Three-dimensional trajectory plot of the temporal waveforms of THz emission； （d） Ellipticity of THz waves in frequency domain.

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進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，出射的THz波具有橢圓偏振態(tài)。THz波時(shí)域三維軌跡如圖3（c）所示，此時(shí)泵浦光功率為30 mW。如圖3（d）所示，在0.8~2.0 THz頻域內(nèi)的橢圓率均大于0，中心頻率1.2 THz處的橢圓率為0.3，THz輻射為橢圓偏振，而一般基于光整流效應(yīng)產(chǎn)生的THz波均為線偏態(tài)。我們認(rèn)為這是強(qiáng)飛秒激光泵浦下液晶指向矢的重新定向引起的［23］。強(qiáng)飛秒激光泵浦可以打破平面取向液晶具有的中心對(duì)稱性［24］，這里強(qiáng)飛秒激光引起液晶材料的對(duì)稱中心偏離，有效對(duì)稱中心的缺失導(dǎo)致了液晶二階非線性的產(chǎn)生［25］。液晶不僅像一般電光晶體一樣，在飛秒激光作用下，基于光整流效應(yīng)產(chǎn)生THz輻射，而且在強(qiáng)飛秒激光泵浦下液晶被重新取向，導(dǎo)致了液晶非均勻的整體取向，從而產(chǎn)生了橢圓偏振的THz波。目前液晶的損傷閾值較低，很難通過(guò)增加飛秒激光泵浦功率來(lái)提高THz輻射強(qiáng)度。通過(guò)相位匹配可進(jìn)一步提高THz輻射強(qiáng)度，如何利用液晶陣列、透鏡或球面反射器等增強(qiáng)THz發(fā)射強(qiáng)度值得進(jìn)一步研究。

3 基于液晶的THz中間器件研究現(xiàn)狀

近年來(lái)，液晶光取向技術(shù)的發(fā)展催生出一系列功能強(qiáng)大的液晶元件，為平面集成化的動(dòng)態(tài)光場(chǎng)調(diào)控開辟了新道路［26］。2019年，Shen等人引入幾何相位的概念，設(shè)計(jì)棋盤格狀空間復(fù)用的透鏡相位，利用光控取向液晶技術(shù)實(shí)現(xiàn)了一種自旋選擇性THz平面透鏡，并驗(yàn)證了其具有聚焦的電控開關(guān)特性［27］，如圖4（a）所示。與液晶類似，液晶聚合物（liquid crystal polymer， LCP）也具有寬波段光學(xué)各向異性特點(diǎn)。2006年，F(xiàn).Rutz等人展示了一種LCP具有較大的THz雙折射［28］；2021年Nakanishi等人對(duì)一種LCP進(jìn)行了偏振成像；但都沒有用LCP做成THz功能器件［29］。2020年，Shen等人進(jìn)一步提出基于LCP的平面THz光子元件［30］。首先將幾何相位信息寫入液晶取向中，然后紫外聚合得到特定功能的波前調(diào)制元件，實(shí)現(xiàn)了THz偏振調(diào)控、波束偏轉(zhuǎn)、可調(diào)聚焦、渦旋光束及貝塞爾光束產(chǎn)生等一系列功能，如圖4（b）所示。由于聚合后結(jié)構(gòu)化取向圖案被固定下來(lái)，LCP器件不再需要基板，無(wú)需外加電場(chǎng)或磁場(chǎng)調(diào)控，本身的形變可帶來(lái)動(dòng)態(tài)調(diào)制效果，且在滿足半波條件時(shí)可達(dá)到近乎100%高效調(diào)制。該類器件具有柔性自支撐、機(jī)械形變動(dòng)態(tài)響應(yīng)、穩(wěn)定性良好等優(yōu)點(diǎn)。

圖4  基于液晶和液晶聚合物的THz光學(xué)元件［27，30］。（a）THz自旋可選擇透鏡；（b）THz平面光子學(xué)器件。

Fig.4  THz optical components based on LC and LCP ［27，30］. （a） Spin-selected THz lens； （b） Planar THz photonics.

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將液晶和超材料、石墨烯等相結(jié)合，可實(shí)現(xiàn)THz液晶器件的多功能化［31］。Tao等人設(shè)計(jì)了一種液晶集成金屬超表面器件，實(shí)現(xiàn)了透反射雙工作模式的THz波調(diào)制［32］，如圖5（a）所示。由于可編碼控制像素化電極，該器件可實(shí)現(xiàn)空間灰階強(qiáng)度調(diào)制，如圖5（b）所示。Shen等人將液晶幾何相位與介質(zhì)超表面的諧振相位結(jié)合，再集成石墨烯透明電極，實(shí)現(xiàn)了THz波聚焦色散的主動(dòng)調(diào)控［33］，如圖5（c）所示。不加電時(shí)，可實(shí)現(xiàn)0.9~1.4 THz寬帶消色差的聚焦；施加75 V方波信號(hào)，透鏡焦距隨頻率增大顯著減小。該透鏡在寬帶內(nèi)的平均調(diào)制效率為30%。利用該方法還可設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)色散可調(diào)的THz波束偏折器。

圖5  結(jié)合超材料、石墨烯的液晶THz光學(xué)器件［32-33］。（a）、（b）液晶集成金屬超表面THz透反雙功能調(diào)制器；（c）液晶集成介質(zhì)超表面和石墨烯THz可調(diào)超透鏡。

Fig.5  LC THz optical components with metamaterials and graphene ［32-33］. （a）， （b） Transflective spatial THz modulator； （c） THz metalens with tunable chromatic aberration.

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液晶器件與現(xiàn)場(chǎng)可編程門陣列（FPGA）技術(shù)相結(jié)合，進(jìn)一步增強(qiáng)了對(duì)THz波的調(diào)控能力［34-35］。2020年，Liu等人設(shè)計(jì)了一種基于液晶的透射式數(shù)字編碼超表面，在實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)了30°的THz波最大偏轉(zhuǎn)角［36］。Wu等人設(shè)計(jì)了一種基于液晶的反射式THz可編程超表面［37］，如圖6（a）所示。通過(guò)切換每個(gè)單元的“0”或“1”的狀態(tài)動(dòng)態(tài)地控制超表面上的相位分布，THz波偏轉(zhuǎn)角可達(dá)32°。2022年，Li等人設(shè)計(jì)了一種液晶THz空間光調(diào)制器，如圖6（b）所示，進(jìn)一步開發(fā)了自校準(zhǔn)成像算法，實(shí)現(xiàn)了雙色THz壓縮感知成像，為低成本、實(shí)用化的THz單像素多光譜成像技術(shù)開辟了一條新途徑［38］。

圖6  與FPGA技術(shù)結(jié)合的液晶THz器件［37-38］。（a）反射式可編程超表面；（b）雙色THz空間光調(diào)制器用于單像素成像。

Fig.6  LC THz devices with FPGA technology ［37-38］. （a） Reflective programmable metasurface； （b） Dual-color THz spatial light modulator for single-pixel imaging.

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Chen等人利用向列相液晶的布魯斯特臨界角對(duì)THz波進(jìn)行振幅和相位調(diào)制。在0.2~1.6 THz范圍內(nèi)，平均強(qiáng)度調(diào)制深度超過(guò)99.6%；在0.4~1.8 THz范圍內(nèi)，實(shí)現(xiàn)了高精度偏振轉(zhuǎn)換［39］。Hsieh等人設(shè)計(jì)了一種磁場(chǎng)調(diào)控的液晶THz消色差波片，該裝置相位延遲在0.2~0.5 THz范圍內(nèi)可達(dá)90°，工作頻率可變換至0.3~0.7 THz，還可以通過(guò)多個(gè)波片的組合來(lái)擴(kuò)展帶寬［40］。2020年，Zhang等人研究了膽甾相液晶對(duì)THz手性態(tài)的主動(dòng)調(diào)控，發(fā)現(xiàn)其具有較強(qiáng)的THz熱光特性和圓二色性［41］。Shih等人研究了光、熱調(diào)控染料摻雜液晶的THz強(qiáng)度調(diào)制器［42］。2021年Ji等人報(bào)道了一種碳納米管薄膜既作為液晶取向?qū)佑肿鳛橥该麟姌O驅(qū)動(dòng)液晶的THz器件［43］。摻入各種顆粒來(lái)增強(qiáng)液晶調(diào)控THz能力的研究也相繼被報(bào)道［44-46］。上述液晶THz器件在某些性能指標(biāo)上已有所突破，對(duì)推動(dòng)THz技術(shù)的應(yīng)用起到了重要的促進(jìn)作用，但綜合性能還有待進(jìn)一步提高。

4 基于液晶的THz探測(cè)器研究現(xiàn)狀

基于電子學(xué)和光子學(xué)諸多方法的THz探測(cè)器已經(jīng)取得很大進(jìn)展，但通常所需系統(tǒng)結(jié)構(gòu)復(fù)雜，成本昂貴，功能單一，應(yīng)用范圍受限，且許多性能指標(biāo)已接近理論極限，詳見表1。如何實(shí)現(xiàn)便宜、高效和易于使用的THz探測(cè)器，仍是目前重點(diǎn)研究?jī)?nèi)容。

表 1  各種THz探測(cè)器比較

Tab.1  Comparison of various THz detectors

探測(cè)器類型 原理 可探測(cè)參數(shù) 功能器件 不足/優(yōu)點(diǎn)

非相干探測(cè)［47-48］ Pyroelectric THz功率 THz功率計(jì)、光斑分析儀 需要電路，成本高。

Microbolometer

相干探測(cè)［49］ 外差法探測(cè) THz頻率、振幅、相位

THz頻

譜儀 需要本地震蕩源，體積大，成本高。

基于超快激光THz脈沖探測(cè) THz時(shí)域光譜儀 需要飛秒激光等，體積龐大，速度慢，成本高。

一種Golay Cell［50］ 熱光效應(yīng) THz功率 THz功率計(jì) 探測(cè)范圍小，速度慢。

一種可視化THz探測(cè)器［51］ THz光熱色效應(yīng) THz功率 THz功率計(jì)、光斑分析儀等 探測(cè)范圍大，體積小，速度快，成本低。

下載: 導(dǎo)出CSV

基于熱效應(yīng)的THz探測(cè)器，不受材料禁帶寬度的限制，可實(shí)現(xiàn)THz寬帶探測(cè)，最有可能被廣泛應(yīng)用，其優(yōu)勢(shì)有待充分發(fā)揮。受益于可見光波段成熟的高靈敏探測(cè)技術(shù)，如果能將對(duì)THz輻射的測(cè)量通過(guò)熱效應(yīng)轉(zhuǎn)化為對(duì)可見光進(jìn)行探測(cè)，那么分析可見光的變化特性就可以得到THz波的特性?；跍孛裟戠尴嘁壕У腡Hz可視化探測(cè)可以實(shí)現(xiàn)上述功能，是一種比較新穎、實(shí)用的探測(cè)THz的方法［52-54］。

膽甾相液晶的指向矢呈螺旋分布，折射率沿螺旋軸方向呈周期性變化，即具有1D光子晶體結(jié)構(gòu)，微小的溫度變化會(huì)引起螺距相應(yīng)變化，從而造成液晶的光學(xué)性質(zhì)（包括選擇反射、旋光性等）強(qiáng)烈變化，可視為一種結(jié)構(gòu)色溫度傳感器。將其膠囊化，可免受外界環(huán)境中水蒸氣、二氧化碳、紫外線和化學(xué)蒸汽等影響，作為固體使用和保存，同時(shí)制成的懸浮液可以隨意地取用以及涂覆于不同材料上。球形的膠囊可保證膽甾相液晶全方位的選擇反射特性，只需要探測(cè)反射光即能對(duì)信息進(jìn)行無(wú)接觸光學(xué)讀取。

我們前期已設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)了一種基于膽甾相液晶膠囊（capsulized cholesteric liquid crystal， CCLC）的薄膜用于探測(cè)THz功率［55］，但CCLC薄膜對(duì)THz波吸收率（60%）仍不夠高，無(wú)法有效地加熱CCLC薄膜以實(shí)現(xiàn)高效可視化探測(cè)。為了獲得高效實(shí)用的THz探測(cè)器，需要結(jié)合新的材料來(lái)提高THz吸收率。三維多孔石墨烯（three dimensional porous graphene， 3DPG）具有高孔隙率，有效降低了材料的等效折射率，使得THz波在其表面的反射率大大降低，能夠輕松進(jìn)入內(nèi)部，然后在孔隙內(nèi)經(jīng)歷多次散射、反射，可實(shí)現(xiàn)在非常寬的頻率范圍內(nèi)都保持很低的表面反射和較高的吸收率，同時(shí)在較大的入射角范圍內(nèi)都能保持穩(wěn)定的吸收特性。黃毅教授組展示了一種超低密度和可調(diào)節(jié)光學(xué)特性的三維石墨烯泡沫，其具有微弱的表面反射和巨大的內(nèi)部吸收［56］，在0.1~1.2 THz范圍內(nèi)具有優(yōu)異的THz吸收性能，其反射損耗只有19 dB。更重要的是，石墨烯很高的電荷載流子遷移率和良好的導(dǎo)熱特性使得3DPG成為構(gòu)建新型THz高效探測(cè)器件的理想材料［57］。

2020年，我們首次將CCLCs嵌入3DPG進(jìn)行可視化THz功率探測(cè)［51］，如圖7所示。3DPG在0.5~2 THz范圍內(nèi)具有超過(guò)97%的高吸收率，利用溫度超靈敏CCLC的熱色特性，對(duì)穩(wěn)態(tài)下THz功率進(jìn)行了可視化定量研究，THz探測(cè)強(qiáng)度高達(dá)2.77×102 mW/cm2，最低探測(cè)功率僅為0.009 mW。整個(gè)器件厚度只有約0.5 mm。該可視化探測(cè)器結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單便攜、成本低廉、高效實(shí)用，可應(yīng)用于THz系統(tǒng)的對(duì)準(zhǔn)、THz波的光束分析以及THz成像和傳感等。

圖7  基于CCLC的THz可視化探測(cè)［51］。（a） CCLCs摻入3DPG的示意圖和樣品的顯微圖、SEM圖和3DPG拉曼光譜；（b） 3DPG和嵌有CCLCs的3DPG對(duì)THz的吸收特性；（c）基于顯微成像系統(tǒng)可視化THz功率探測(cè)裝置；（d）探測(cè)的THz功率可視化結(jié)果。

Fig.7  Visualization of THz based on CCLC［51］.（a） Micrograph of 3DPG embedded with CCLCs， scanning electron microscopy （SEM） image of 3DPG with CCLCs and Raman spectrum of 3DPG； （b） THz absorptions of 3DPG embedded with CCLCs； （c） Experimental setup of THz power visualization； （d） THz intensities’ dependence of hue digitalized from the pictures of the CCLC.

下載: 原圖 | 高精圖 | 低精圖

研究發(fā)現(xiàn)，相較于單顆CCLC顏色變化的Hue值與THz功率的非線性關(guān)系，多顆CCLC隨THz功率的顏色變化Hue值與THz探測(cè)功率成線性依賴，可以更好地用于THz檢測(cè)。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，3DPG上濺射少量金納米顆粒后，THz功率與CCLC的Hue值亦呈線性關(guān)系［58］，如圖8所示。金納米顆粒的加入在一定程度上增強(qiáng)了THz吸收，同時(shí)金納米顆粒具有高熱導(dǎo)率，其優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換特性可以將吸收的光能迅速轉(zhuǎn)換為熱能，增強(qiáng)了吸收進(jìn)3DPG中的THz波的光熱轉(zhuǎn)換和熱量傳遞，使得CCLC溫度響應(yīng)更顯著。

圖8  含有金納米顆粒的3DPG中CCLC的Hue值與THz功率的對(duì)應(yīng)關(guān)系［58］

Fig.8  Relationship between Hue value of a CCLC embedded in 3DPG with gold nanoparticles and THz power［58］

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但以上工作對(duì)THz的特定頻率和偏振特性尚無(wú)法具體探測(cè)。石墨烯超材料器件可以實(shí)現(xiàn)對(duì)THz波頻率和偏振等特性的調(diào)控。各種石墨烯微結(jié)構(gòu)制備方法中，激光誘導(dǎo)石墨烯（laser-induced graphene， LIG）法是一種非常方便、快捷的新手段［59］。目前首都師范大學(xué)張巖課題組近期用LIG方法成功制備了3DPG THz石墨烯光柵和菲涅爾波帶片［60］。通過(guò)調(diào)整激光加工參數(shù)，可對(duì)LIG構(gòu)性進(jìn)行調(diào)節(jié)，從而定制對(duì)特定THz頻率的吸收率。我們已經(jīng)設(shè)計(jì)制備出了基于LIG法的3DPG微結(jié)構(gòu)THz吸收器和濾波器［61-62］。LIG法制備3DPG微結(jié)構(gòu)THz器件結(jié)合CCLCs進(jìn)行THz光場(chǎng)可視化探測(cè)值得深入研究。

5 總結(jié)與展望

THz技術(shù)仍需不斷突破瓶頸，將液晶技術(shù)應(yīng)用到THz領(lǐng)域?yàn)槲覀儙?lái)機(jī)遇。THz源方面，還需深入研究基于液晶產(chǎn)生THz輻射的物理機(jī)制。首先需要尋找高二階非線性系數(shù)、低損耗、高閾值的液晶材料。新型液晶，如鐵電向列相［63-64］，尤其是螺旋鐵電向列相液晶［65］，具有較大的二階非線性光學(xué)響應(yīng)且可以保持在室溫，為我們開發(fā)新型基于液晶的THz源打開了新的大門。通過(guò)光控取向技術(shù)能夠定制液晶在微小區(qū)域內(nèi)的指向矢分布，優(yōu)化結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，飛秒激光-THz的轉(zhuǎn)換效率有望得到提高。液晶對(duì)電場(chǎng)、磁場(chǎng)等外場(chǎng)十分敏感，還可以與超材料、石墨烯等2D材料組合，加強(qiáng)對(duì)THz輻射的靈活調(diào)控，未來(lái)有望集成到緊湊型、芯片級(jí)THz器件和系統(tǒng)中。

THz中間器件方面，液晶器件具有制作工藝簡(jiǎn)單、效率高、動(dòng)態(tài)可調(diào)、適于大面積制備等優(yōu)勢(shì)［66］。液晶幾何相位元件展現(xiàn)出優(yōu)異性能與應(yīng)用潛力，為了更好地滿足功能性、靈活性、并行性等需求，未來(lái)可以擴(kuò)展到THz波段液晶器件的多模式、多參量、多通道、多維度、多物理場(chǎng)并行操控等方面的研究和如何提高綜合性能指標(biāo)的研究。

目前拓?fù)涔庾訉W(xué)的研究已拓展到THz波段，THz拓?fù)湓赥Hz通信與傳感等方面展現(xiàn)出誘人的應(yīng)用前景［67-69］。液晶作為軟物質(zhì)中的重要成員之一，可設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)可編程控制的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)［70-71］?；谝壕У耐?fù)浣Y(jié)構(gòu)有望實(shí)現(xiàn)緊湊、穩(wěn)定且動(dòng)態(tài)可調(diào)的多功能THz器件，為按需調(diào)控THz的局域和拓?fù)涮匦蕴峁┝艘环N靈活方便的方法，也為實(shí)現(xiàn)可用于各種應(yīng)用的THz集成光路系統(tǒng)開辟一條新的道路。

THz探測(cè)器方面，對(duì)THz光場(chǎng)（振幅、頻率和偏振）的測(cè)量，尤其是同時(shí)探測(cè)，在THz成像、傳感和光譜等領(lǐng)域具有重要意義。目前基于膽甾相液晶的THz探測(cè)器還只能測(cè)量THz強(qiáng)度，靈敏度還不夠高，響應(yīng)速度還不夠快，不具備光譜識(shí)別能力。后期可以集成超材料結(jié)構(gòu)進(jìn)行頻率和偏振的選擇，實(shí)現(xiàn)多通道光譜測(cè)試，以實(shí)現(xiàn)便攜式微型THz光場(chǎng)測(cè)試儀。

在THz低頻段領(lǐng)域，利用液晶技術(shù)實(shí)現(xiàn)智能超表面賦能6G無(wú)線通信，有望打破現(xiàn)有無(wú)線通信技術(shù)限制。研究利用基于液晶的不同軌道角動(dòng)量靈活可調(diào)的THz波束復(fù)用系統(tǒng)，可進(jìn)一步提高THz通信容量。在THz高頻段領(lǐng)域，THz生物學(xué)的研究如火如荼［72］，而生命物質(zhì)（如DNA、RNA、蛋白質(zhì)）又都具有某些液晶特性。中國(guó)科協(xié)發(fā)布2022十大前沿科學(xué)問題之一的“如何早期診斷無(wú)癥狀期阿爾茨海默病”，利用液晶技術(shù)［73］或THz技術(shù)已有研究［74］，兩者相結(jié)合，有希望解決這類生物醫(yī)學(xué)方面的重大科學(xué)問題。

此外，將深度學(xué)習(xí)與上述研究方向相結(jié)合，通過(guò)將測(cè)試結(jié)果帶入神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練，可實(shí)現(xiàn)測(cè)試數(shù)據(jù)快速反饋，優(yōu)化設(shè)計(jì)，提高測(cè)試精度、靈敏度；也可用于相關(guān)信息的快速標(biāo)定、提取和重構(gòu)，提高對(duì)實(shí)際應(yīng)用場(chǎng)景的適應(yīng)性，實(shí)現(xiàn)自適應(yīng)智能化。隨著更深廣的領(lǐng)域持續(xù)研究，相信在不久的將來(lái)，有望突破瓶頸，迎來(lái)液晶THz光子學(xué)的春天。